ОТХОДЫ РАДИОАКТИВНЫЕ. ОПРЕДЕЛЕНИЕ ДОЛГОВРЕМЕННОЙ УСТОЙЧИВОСТИ ОТВЕРЖДЕННЫХ ВЫСОКОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ К АЛЬФА-ИЗЛУЧЕНИЮ. ГОСТ Р 50089-2003 (утв. Постановлением Госстандарта РФ от 30.10.2003 n 306-ст)


Утвержден
Постановлением
Госстандарта России
от 30 октября 2003 г. N 306-ст
Дата введения -
1 июля 2004 года
НАЦИОНАЛЬНЫЙ СТАНДАРТ РОССИЙСКОЙ ФЕДЕРАЦИИ
ОТХОДЫ РАДИОАКТИВНЫЕ
ОПРЕДЕЛЕНИЕ ДОЛГОВРЕМЕННОЙ УСТОЙЧИВОСТИ
ОТВЕРЖДЕННЫХ ВЫСОКОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ К АЛЬФА-ИЗЛУЧЕНИЮ
RADIOACTIVE WASTE. METHOD OF MEASURING LONG-TIME
ALPHA-RADIATION RESISTANCE OF SOLIDIFIED
HIGH-LEVEL RADIOACTIVE WASTE
ГОСТ Р 50089-2003
Предисловие
1. Разработан и внесен ФГУП Всероссийским научно-исследовательским институтом неорганических материалов им. академика А.А. Бочвара.
2. Принят и введен в действие Постановлением Госстандарта России от 30 октября 2003 г. N 306-ст.
3. Взамен ГОСТ Р 50089-92.
1. Область применения
Настоящий стандарт устанавливает метод определения долговременной устойчивости промышленных отвержденных высокоактивных отходов (далее - отвержденных отходов) к альфа-излучению.
2. Нормативные ссылки
В настоящем стандарте использованы ссылки на следующие стандарты:
ГОСТ 2211-65 (ИСО 5018-83). Огнеупоры и огнеупорное сырье. Методы определения плотности
ГОСТ 2409-95 (ИСО 5017-88). Огнеупоры. Метод определения кажущейся плотности, открытой и общей пористости, водопоглощения
ГОСТ 2768-84. Ацетон технический. Технические условия
ГОСТ 18300-87. Спирт этиловый ректификованный технический. Технические условия
ГОСТ Р 8.563-96. Государственная система обеспечения единства измерений. Методики выполнения измерений
ГОСТ Р 50926-96. Отходы высокоактивные отвержденные. Общие технические требования
ГОСТ Р 50996-96. Сбор, хранение, переработка и захоронение радиоактивных отходов. Термины и определения
ГОСТ Р 52126-2003. Отходы радиоактивные. Определение химической устойчивости отвержденных высокоактивных отходов методом длительного выщелачивания.
3. Определения
В настоящем стандарте применяются термины по ГОСТ Р 50996, а также следующий термин с соответствующим определением:
запасенная энергия: увеличение энергосодержания решетки твердого тела под воздействием альфа-излучения.
4. Сущность метода
4.1. Для прогнозирования изменений свойств отвержденных отходов необходимо смоделировать процессы, которые будут происходить в них при хранении не менее 10000 лет.
4.2. В процессе испытаний исследуют образцы отходов, содержащие альфа-излучатели, и контрольные образцы.
Перед началом хранения определяют плотность, скорость выщелачивания, структуру и механические свойства испытуемых образцов и контрольных образцов.
4.3. Образцы, содержащие альфа-излучатели, и контрольные образцы необходимо хранить при комнатной температуре в емкостях с плотно закрытой крышкой в течение времени, достаточного для получения образцами, содержащими альфа-излучатели, необходимой расчетной дозы альфа-излучения (не менее одного года). Для специальных целей допускается хранение при других температурах. При хранении образцов более одного года свойства, указанные в 4.2, определяют не реже одного раза в год в течение периода хранения. При необходимости для образцов, содержащих альфа-излучатели, исследуют выделение гелия.
4.4. После хранения образцов, содержащих альфа-излучатели, и контрольных образцов проводят определения тех же свойств, что и перед хранением. Для образцов, содержащих альфа-излучатели, также определяют запасенную энергию.
4.5. Сравнивают значения параметров, полученных для образцов, содержащих альфа-излучатели, и контрольных образцов. Если свойства по отношению к альфа-излучению не изменились, образцы считают радиационно стойкими.
5. Средства измерений
Для проведения испытаний необходимо использовать методики, аттестованные в установленном порядке в соответствии с ГОСТ 8.563.
Атомно-абсорбционный спектрометр для анализа контактного раствора, диапазон измерений 0,1 - 1000 мг, предел допускаемой погрешности измерения не более 1%.
Спектрометры для определения изотопного состава радионуклидов с пределом допускаемой погрешности не более 30%.
Структурную целостность образца определяют рентгенофазовым дифрактометрическим методом на дифрактометре (погрешность измерений составляет 0,1 - 0,5%) и сканирующем электронном микроскопе.
Кондуктометр для измерения удельной электропроводимости дистиллированной воды, диапазон измерений 0,1 - 90 мкСм/см, предел допускаемой погрешности не более 1%.
рН-метр с диапазоном измерений 0 - 14 рН, погрешность измерения не более 0,01 рН.
Удельную поверхность дробленого образца определяют методом тепловой десорбции азота по изотермам сорбции-десорбции азота. Предельно допустимая погрешность измерения не должна превышать 5%.
Термопара для определения температуры, работающая в интервале температур 20 - 900 °С, погрешность измерения 3 °С.
Пипеточный дозатор для определения объема контактной воды, диапазон измерений 0 - 10 куб. см, погрешность измерения не более 1 куб. см.
Весы аналитические для измерения массы образца с диапазоном измерений 0,001 - 200 г, погрешность взвешивания 0,1 мг.
Штангенциркуль для измерения линейных размеров монолитного образца, диапазон измерений 0 - 150 мм, погрешность измерения не более 1 мкм.
6. Порядок подготовки к проведению испытаний
6.1. Подготовка образцов
6.1.1. Для проведения испытаний используют образцы, содержащие альфа-излучатели, и контрольные образцы.
Образцы должны быть изготовлены по технологии, максимально приближенной к соответствующему технологическому процессу отверждения.
В процессе получения в образцы отходов вводят короткоживущие
238 241 242 244
альфа-активные радионуклиды (Pu , Am , Cm , Cm ) и
стабильные нуклиды, моделирующие продукты деления. Концентрация
введенных короткоживущих альфа-нуклидов должна быть такой, чтобы
количество альфа-распадов (доза альфа-облучения) соответствовало
расчетному количеству альфа-распадов реальных прототипов
исследуемых образцов.
В этих условиях один год хранения будет соответствовать значительно более длительному времени реального хранения.
6.1.2. До начала испытаний образцы необходимо промыть от возможных механических загрязнений погружением в промывочный раствор на 5 - 7 с (ацетон по ГОСТ 2768 или спирт по ГОСТ 18300), химически не взаимодействующий с материалом образцов.
6.1.3. Химический состав образцов, содержащих альфа-излучатели, и контрольных образцов должен быть максимально приближен к химическому составу отвержденных отходов. Для того, чтобы отклонение в химическом составе было минимальным при выбранной дозе альфа-излучения, к имитирующим отходам необходимо добавить кюрий и америций (атом на атом) вместо других актинидов и редкоземельных элементов.
Вместо урана (в первую очередь) или церия и, при
необходимости, других редкоземельных элементов в имитирующие
238
отходы вводится Рu .
Для сравнения должны быть приготовлены контрольные образцы.
6.2. Доза облучения
Дозу облучения определяет количество альфа-распадов, происходящих при распаде альфа-излучателей (Pu, Am) в промышленных отходах при длительном хранении или захоронении.
Концентрацию короткоживущих альфа-нуклидов, вводимых в образцы отходов, рассчитывают в зависимости от удельной альфа-активности исследуемых отвержденных образцов и периода полураспада короткоживущих альфа-активных радионуклидов (энергия альфа-излучения), вводимых в образцы.
Продолжительность хранения твердого материала, имитирующего реальные отвержденные отходы, определяют в зависимости от расчетной поглощенной дозы и количества альфа-нуклидов в исходном образце.
6.3. Выбор нуклида
238
6.3.1. Для метки необходимо применять плутоний (Pu ),
241 242 244
америций (Am ) и кюрий (Cm и Cm ).
Выбор нуклида зависит от заданной дозы альфа-излучения, периода полураспада (соответственно энергии излучения) и количества необходимого нуклида.
В таблице 1 приведены характеристики применяемых альфа-нуклидов.
Таблица 1
-------------T--------------------T------------------------------¬
¦ Нуклид ¦ Период полураспада ¦ Энергия альфа-излучения, МэВ ¦
+------------+--------------------+------------------------------+
¦ 238 ¦ ¦ ¦
¦Pu ¦87,7 года ¦5,499 ¦
+------------+--------------------+------------------------------+
¦ 241 ¦ ¦ ¦
¦Аm ¦433 года ¦5,486; 5,433 ¦
+------------+--------------------+------------------------------+
¦ 242 ¦ ¦ ¦
¦Cm ¦163 дня ¦6,113; 6,070 ¦
+------------+--------------------+------------------------------+
¦ 244 ¦ ¦ ¦
¦Cm ¦18,1 года ¦5,805; 5,763 ¦
L------------+--------------------+-------------------------------
6.3.2. Для получения одинаковой дозы альфа-излучения в
определенный период количество америция и плутония должно быть
241
большим, чем количество кюрия. Применение америция (Am ) менее
предпочтительно из-за большего периода полураспада.
Количество оксида плутония не должно превышать предел растворимости. В процессе отверждения оксид плутония должен быть равномерно распределен по объему материала.
Равномерность распределения альфа-нуклида в отвержденных образцах должна быть подтверждена соответствующими исследованиями (например, методом ауторадиографии).
6.3.3. Выбрав требуемую дозу, определяют концентрацию нуклида для получения этой дозы за конкретное время и равномерность распределения альфа-нуклида. Концентрация должна быть определена в каждом отдельном случае, так как изотопная чистота применяемого нуклида может меняться. Необходимо провести микроскопические определения в тонком слое по распределению вводимых радионуклидов или их имитаторов.
7. Порядок проведения испытаний
7.1. При проведении испытаний необходимо исследовать не менее трех образцов. Параметры, подлежащие определению в процессе хранения, следует определять не реже одного раза в год.
7.2. Равномерность распределения вводимых альфа-нуклидов для образцов, содержащих альфа-излучатели, определяют методом ауторадиографии только перед началом хранения.
7.3. Микроскопические определения по распределению вводимых радионуклидов или их имитаторов в тонком слое проводят для образцов, содержащих альфа-излучатели, и контрольных образцов перед началом хранения, в течение хранения и после него.
Необходимо определить:
- наличие микротрещин с помощью методов оптической микроскопии;
- изменение химического состава поверхности с помощью электронной микроскопии, рентгенофазового анализа.
Микрофотографии должны быть получены на одной и той же поверхности.
7.4. Рентгенофазовое определение следует проводить для кристаллических и стеклокристаллических материалов образцов, содержащих альфа-излучатели, и контрольных образцов до начала хранения, в период хранения и после него.
7.5. Изменение параметров нестабильных фаз (при необходимости) для кристаллических материалов определяют с помощью рентгеноструктурного анализа до начала хранения, в период хранения и после него.
7.6. Для определения механических свойств проводят испытания на прочность сжатия, изгиб и определение микротвердости:
- контрольных образцов - до начала хранения и после него;
- образцов, содержащих альфа-излучатели, - до начала хранения, во время хранения и после него.
7.7. Плотность измеряют по ГОСТ 2211 или ГОСТ 2409 для образцов, содержащих альфа-излучатели, и контрольных образцов до начала хранения, в период хранения и после него.
Для получения достоверных данных должно быть проведено не менее четырех измерений.
7.8. Скорость выщелачивания необходимо определить для контрольных образцов и образцов, содержащих альфа-излучатели, до начала хранения, в период хранения и после него методом Сокслета, экспресс-методом Кольрауша (по изменению электропроводимости воды, контактирующей с отвержденными материалами) или по ГОСТ Р 52126. Продолжительность испытания не должна превышать 10 дней.
Определение скорости выщелачивания различных нуклидов проводят по ГОСТ Р 50926.
7.9. Определяют запасенную энергию для образцов, содержащих альфа-излучатели, в течение периода хранения (не реже одного раза в год) и после него. Запасенную энергию определяют по количеству выделяемой энергии (тепла) при нагревании образца от температуры хранения до температуры размягчения.
Запасенную энергию следует измерять методом дифференциального термического анализа или с помощью дифференциального сканирующего калориметра в интервале температур от температуры хранения до температуры, близкой к точке размягчения.
7.10. Выделения гелия при необходимости определяют только для образцов, содержащих альфа-излучатели после хранения.
Для исследования образцы, содержащие альфа-излучатели, хранят в непроницаемой для гелия капсуле. Количество гелия, выделяющегося из образцов, должно быть измерено масс-спектроскопическим методом.
8. Правила оформления результатов испытаний
8.1. Характеристика отвержденных материалов образцов
Характеристику образцов, содержащих альфа-излучатели, и контрольных образцов приводят в таблице с указанием состава промышленных и имитирующих материалов, периода хранения, дозы облучения, концентрации и активности образцов, содержащих альфа-излучатели.
8.2. Описание метода приготовления образцов
При описании метода приготовления образцов необходимо привести характеристики исходных материалов, применяемых в реальных условиях получения отвержденных отходов, и имитирующих образцов, содержащих альфа-излучатели, с указанием технологического процесса получения. Должны быть приведены:
- температура плавления, продолжительность выдержки расплава;
- условия охлаждения после приготовления;
- ауторадиография образцов;
- данные по оптической микрофотографии и результатам рентгенофазового анализа, механической прочности.
Результаты испытаний должны быть оформлены в виде таблиц и изображены графически как функция альфа-дозы.
8.3. Оптические исследования
Оптические исследования должны быть представлены микрофотографиями поверхности для образцов, содержащих альфа-излучатели, и контрольных образцов до хранения, в период хранения и после него.
8.4. Рентгенографические исследования (для стеклокристаллических и кристаллических материалов)
Рентгенографические исследования включают в себя результаты проведения испытаний для образцов, содержащих альфа-излучатели, и контрольных образцов до начала хранения, в период хранения и после него.
8.5. Испытания механических свойств включают в себя результаты определения прочности сжатия, изгиба и определение микротвердости для контрольных образцов и образцов, содержащих альфа-излучатели, до начала хранения и после него.
8.6. Измерение плотности
Плотность измеряют для образцов, содержащих альфа-излучатели, и контрольных образцов до хранения, в период хранения и после него.
В таблице должны быть указаны метод измерения, температура измерения, плотность. Для образцов, содержащих радионуклиды, должен быть представлен график зависимости плотности от альфа-дозы.
8.7. Скорость выщелачивания - по ГОСТ Р 52126.
8.8. Запасенная энергия
Характеристика запасенной энергии должна быть представлена в виде графической зависимости выделенной энергии образцов, содержащих альфа-излучатели, от температуры. Необходимо также указать применяемую методику, размеры образцов, значение общей запасенной энергии. Должен быть представлен график зависимости запасенной энергии от альфа-дозы.
8.9. Выделение гелия
В качестве результатов испытаний на выделение гелия должны быть указаны: методика определения гелия, температура хранения, результаты измерений, данные по количеству выделенного гелия; чувствительность применяемого метода. Необходимо представить график зависимости массы выделяющегося гелия от альфа-дозы.
8.10. Условия хранения
Информация об условиях хранения должна содержать температуру хранения, продолжительность хранения и график зависимости дозы облучения от времени хранения.
9. Требования безопасности
Все работы с радиоактивными образцами проводят в соответствии с требованиями защиты населения и охраны окружающей среды от вредного радиационного воздействия, установленными в [1] - [7].



Приложение А
(справочное)
БИБЛИОГРАФИЯ
[1] ОСПОРБ-99. Основные санитарные правила обеспечения радиационной безопасности (утверждены Министерством здравоохранения Российской Федерации 27 декабря 1999 г.)
[2] НРБ-99. Нормы радиационной безопасности (утверждены Министерством здравоохранения Российской Федерации 2 июля 1999 г.)
[3] СПОРО-85. Санитарные правила обращения с радиоактивными отходами (утверждены Министерством здравоохранения СССР 1 октября 1985 г.)
[4] СП АС-99. Санитарные правила проектирования и эксплуатации атомных станций (утверждены Министерством здравоохранения Российской Федерации)
[5] ПНАЭГ-1-011-97. Общие положения обеспечения безопасности атомных станций (утверждены Госатомнадзором России)
[6] НП-002-97. Правила безопасности при обращении с радиоактивными отходами атомных станций (утверждены Госатомнадзором России)
[7] НП-020-2000. Сбор, переработка, хранение и кондиционирование твердых радиоактивных отходов. Требования безопасности (утверждены Госатомнадзором России)

ПРИКАЗ МПР РФ от 30.10.2003 n 976 ОБ УТВЕРЖДЕНИИ ЗАКЛЮЧЕНИЯ ЭКСПЕРТНОЙ КОМИССИИ ГОСУДАРСТВЕННОЙ ЭКОЛОГИЧЕСКОЙ ЭКСПЕРТИЗЫ ТЭО РЕКОНСТРУКЦИЯ АЭРОДРОМА, Г. САРОВ (РФЯЦ-ВНИИЭФ)  »
Постановления и Указы »
Читайте также